MLIP 기반 전해질 가스 발생 예측 가능성

전해질의 가스 발생량을 MLIP로 예측할 수 있는가?

결론:
❌ MLIP만으로 전해질의 가스 발생량을 직접 예측하는 것은 어렵다.
⭕ 그러나 반응을 학습한 MLIP와 반응속도 모델을 결합하면 간접적으로 예측이 가능하다.

1. 가스 발생이란 무엇인가?

전해질 가스(CO₂, CO, H₂, C₂H₄ 등)는 다음과 같은 반응에서 생성된다.

• 전해질 분해 반응
• SEI 형성 반응
• 고전압 산화 반응
• 수분 및 불순물 반응

이는 결합이 끊어지고 새로 생성되는 화학 반응 문제이다.

2. 일반적인 MLIP의 한계

일반 MLIP는 다음을 예측한다.

• 입력: 원자 구조
• 출력: 에너지, 힘

하지만 대부분의 MLIP는 특정 결합 상태 근처만 학습하며, 결합이 끊어지고 생성되는 반응을 직접적으로 잘 다루지 못한다.

즉, MLIP 단독으로 “이 전해질이 분해되어 CO₂가 몇 분자 나온다”를 예측하는 것은 불가능하다.

3. 가능한 경우: Reactive MLIP + 반응모델

① 반응 가능한 MLIP

다음과 같은 모델은 반응 데이터를 학습할 수 있다.

• DeePMD
• NequIP
• MACE

DFT 기반 분해 반응 데이터를 학습시키면 결합 파괴 상황을 예측할 수 있다.

② 반응 경로 계산

MLIP로 다음을 계산할 수 있다.

• 분해 반응 장벽
• 중간체 에너지
• 생성물 안정성

예: EC → CO₂ + C₂H₄, LiPF₆ → PF₅ + HF

③ 속도론 모델과 결합

MLIP로 얻은 활성화 에너지(Ea)를 이용해 Arrhenius 식을 사용한다.

k = A · exp(-Ea / RT)

이를 이용해 시간당 생성되는 분자 수를 계산할 수 있다.

4. 전체 구조

원자 구조 → MLIP → 반응 경로 → 반응 속도 → 가스 생성량

5. 실제 연구에서 사용되는 방식

• DFT로 전해질 분해 반응 계산
• 그 데이터를 이용해 Reactive MLIP 학습
• MD로 분해 빈도 계산
• KMC로 가스 발생량 예측

6. MLIP만으로 불가능한 이유

가스 발생량은 다음에 의해 결정된다.

• 반응 확률
• 시간
• 부피
• 농도

MLIP는 힘과 에너지는 예측하지만, “반응이 몇 번 일어났는지”를 직접 계산하지는 않는다.

따라서 반드시 화학 반응 모델이 추가되어야 한다.

7. 요약

MLIP만으로 전해질 가스 발생량을 직접 예측할 수는 없지만,
반응을 학습한 MLIP와 반응속도 모델을 결합하면 예측이 가능하다.